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应力自调控耦合腔:德州扑克规则 姜明明研究员团队攻克钙钛矿微纳激光器激射波长-模式同步调控世纪难题

来源:德州扑克规则 作者:责任编辑:审核:一审:姜明明 二审:邓佳瑞 三审:杨浩时间:2026-07-03点击:216

近日,德州扑克规则 光电功能材料器件与物理团队在《Advanced Science》发表“Stress Accumulation Induced by Ion Exchange for Synchronous Modulation of Mode and Wavelength in Microlasers”研究型论文,文章一作为杨兵旺博士,导师姜明明研究员。该论文发展了一种全新的实验策略(热处理辅助的气-固阴离子交换工艺),以 CsPbBr3单晶微米线为前驱,通过 Cl-/Br-卤素置换制备组分均匀纯相 CsPbClxBr3-x微米线。因 Cl-离子半径更小,置换过程持续累积晶格应力,自发形成 80–90 nm 光滑纳米狭缝,将微米线分割为多段耦合法布里-珀罗子腔(Fabry-Perot),在 427–548 nm 可见光波段实现高纯度单模偏振激射。该无损一体化工艺兼顾宽带波长调谐与稳定单模输出,大幅规避光刻、刻蚀带来的光学损耗与晶体缺陷,攻克钙钛矿微激光无法同步调控激射波长与输出模式的行业难题,为片上集成光子、偏振光通信、微型多视角探测提供低成本高性能相干光源新方案。

研究背景与科学挑战

微纳激光器作为集成光子芯片的核心光源,在显示技术、光通信、生物传感和量子信息处理等领域具有广阔的应用前景。近年来,金属卤化物钙钛矿材料凭借其优异的光学增益特性、可调的带隙结构以及简便的制备工艺,已成为微纳激光器研究的前沿热点。其中,通过阴离子交换实现钙钛矿微纳结构的带隙调控,被视为连续调谐激射波长的关键路径。然而,该策略长期面临若干根本性挑战:首先,离子交换过程往往导致成分梯度分布而非均匀单相结构,由此引发非均匀增益分布和模式分裂,严重劣化激射性能;其次,波长调谐范围普遍较窄,且缺乏对波长漂移的精确线性控制。为实现单模激射,研究者发展了多种策略,缩小腔体尺寸虽最直接,却伴随着光学损耗增加和阈值升高;引入分布式布拉格反射镜或反馈结构、构建基于游标效应或宇称-时间对称性的耦合腔等方案,虽在模式选择上有所突破,但外部腔体的引入不可避免地降低微腔品质因子,且光刻、聚焦离子束等加工手段易引入缺陷和污染。更为关键的是,上述方法均局限于模式调控,未能同步解决波长连续可调的问题。因此,如何在无需外部腔体的前提下,以一种无损、简便的策略同时实现激射波长的宽谱调谐与单模输出,是当前微纳激光领域亟待突破的核心技术难题。

本工作精准回应了上述关键科学挑战,其创新性源于一个意想不到的物理发现:离子交换过程中晶格失配引发的应力累积,非但不是有害的副产物,反而可转化为实现单模激射的天然利器。研究团队巧妙利用加热辅助的气/固相卤素离子交换法,在CsPbClxBr3-x单晶微米线中同步实现了波长连续调谐与本征单模输出。随着离子交换时间延长,Cl⁻逐步取代Br⁻,带隙拓宽使激射波长从548 nm连续蓝移至427 nm,覆盖了Br/Cl交换体系迄今最宽的调谐范围。更重要的是,离子半径差异导致的晶格收缩与微应变累积,最终在微米线内部自发诱导形成原子级光滑的纳米裂缝(宽度80–90 nm)。这些天然裂缝将微米线分割为多个法布里-珀罗子腔,通过游标效应实现子腔间的倏逝波耦合,无需任何外部腔体即可完成高效单模选择。与传统自上而下加工方案截然不同,这种自形成的裂缝结构完全保留了晶体的完整性和高Q因子,实现了低阈值(最低8.30 μJ/cm2)、高偏振纯度(偏振度约0.71)、边模抑制比达20.0 dB的稳健单模激射。该策略将“有害”应力转化为“有用”功能,为破解波长调谐与模式控制长期互斥的困境提供了全新物理范式,有望推动高性能片上集成相干光源的发展。

成果简介

在这项工作中,科研团队提出并验证了一种通过离子交换诱导应力积累,实现钙钛矿微激光器波长与模式同步调控的新策略。首先,采用加热辅助的气相/固相卤素离子交换方法,制备出组分均匀、纯相的CsPbClxBr3-x单晶微米线。随着交换时间延长,Cl⁻替代Br⁻引起晶格收缩与畸变,应力逐渐积累并自发释放,形成原子级光滑的纳米狭缝结构。这些原位形成的狭缝将微米线分割为多个法布里-珀罗子腔,通过游标效应实现腔间耦合,无需外部腔体即可实现高性能单模激光输出。同时,通过精确控制交换时间,激光发射波长可在427 nm至548 nm范围内连续调谐,覆盖迄今Br/Cl交换体系最宽的光谱范围。实验与理论模拟共同揭示了狭缝诱导的耦合机制及其对模式选择与远场方向性的调控作用。该策略将离子交换中通常被视为不利因素的应力积累,转化为一种无损、可控的微腔工程手段,为高性能、多功能集成光子芯片用相干光源的设计提供了新思路。

主要的创新性研究成果

(1)创新性材料合成与带隙工程:该研究论文展示了一种加热辅助的固相阴离子交换策略,用于合成高质量、纯相CsPbClxBr3-x单晶微米线,并实现了对卤素组分精确且连续的调控。这些微米线具有优异的晶体均匀性和广泛可调的带隙,从而在427至548纳米的宽光谱范围内实现了线性可调的激光发射,这是迄今为止在Br/Cl阴离子交换体系中报道的最宽激光波长调谐范围。与传统的梯度相结构不同,纯相微米线确保了稳定的激光发射。

(2)激光波长与模式的双重调控:在气-固离子交换过程中积累的应力可被合理工程化,从而在单个微米线内部形成原子级光滑的狭缝,构建出耦合的法布里-珀罗子腔。这些本征结构使得在宽光谱范围内实现稳健的单模偏振激光成为可能,无需外部谐振腔或纳米加工。该策略突破了传统的模式-波长协调限制,性能优于大多数已报道的钙钛矿微激光器,并为实现宽调谐、高相干性单模光源开辟了一条变革性路径。

(3)无损狭缝工程实现无外腔单模激光输出:本论文设计的策略将带隙工程与谐振腔设计无缝集成于单晶钙钛矿微米线架构之中。阴离子交换过程同时决定了材料的激光发射波长,并通过应力诱导的狭缝形成来调控激光模式。这种自足式方法实现了单模偏振激光和宽波长可调性,同时保持了通常被传统自上而下制造方法所劣化的高晶体质量和腔体Q因子。

(4)实验验证与理论洞察:阴离子交换过程中Cl⁻与Br⁻的离子半径不匹配引起晶格畸变,产生内应力。当该应力超过晶格的临界断裂阈值时,微米线内部便形成狭缝结构。这一应力驱动过程支撑了微腔的演化,建立了力学形变与结构形貌之间的直接联系。时域有限差分(FDTD)模拟验证了实验结果,揭示了单模激光行为源于狭缝分割的法布里-珀罗子腔之间的游标卡尺式耦合,而远场图样则证实了其高度定向的偏振发射特性。

图1 CsPbClxBr3-x微米线的制备及内部狭缝结构形成机理分析(a)原位交换通道促进均匀阴离子交换的示意图。(b)加热温度为110 °C时,阴离子交换前后微米线的扫描电子显微镜(SEM)图像。(c)微米线内部狭缝形成过程的示意图。(d)不同条件下阴离子交换结果的示意图。(e)原子尺度上,卤素离子取代导致Pb-X键长和X-Pb-X键角的变化。(f)通过引入小尺寸离子实现应变弛豫的示意图。(g)Cl⁻离子沿(100)方向迁移路径的示意图。(h)Cl⁻离子沿(110)方向迁移路径的示意图。(i)Cl⁻离子分别沿路径P1和P2迁移时,不同位置处的能量分布。(j)阴离子交换前后样品的X射线衍射(XRD)图谱。(k)阴离子交换前后样品(110)衍射峰的摇摆曲线;插图为Cl⁻掺入诱导微应变的示意图。(l)随着反应时间延长,狭缝宽度逐渐增大。

图2 CsPbClxBr3-x微米线的光学表征(a)不同反应温度下,激光发射峰位随离子交换时间的变化关系。(b)激光发射峰的位移速率。(c)不同离子交换时间样品的瞬态光致发光(TRPL)光谱和(d)吸收光谱。(e)所制备微米线的光致发光(PL)光谱随时间的演化。(f)PL峰位与反应时间的线性关系,比例尺:5 μm。(g)随阴离子交换时间延长,样品带隙值的变化。(h)模拟电子能带结构。(i)微米线组分均匀性测试方法示意图。(j)微米线顶部和底部区域的PL光谱。

图 3 CsPbClxBr3-x微米线激光波长与模式的同步可调性。(a)不同反应时间下获得的微丝暗场发光显微镜图像,标尺:5 μm。(b)不同交换时长下微丝的激光发射光谱。(c)微丝激光峰值位置随交换时长的演化规律。(d)色度图,展示激光发射颜色随反应时间的连续变化。

图4 不同发射波长下CsPbClxBr3-x微米线的激光性能表征。在(a)548 nm、(b)487 nm、(c)465 nm和(d)436 nm处记录的典型激光发射的功率依赖光致发光(PL)光谱,比例尺:5 μm。(e–h)不同激光发射波长下PL强度和半高全宽(FWHM)随泵浦能量密度的变化关系。(i)激光阈值和品质因子(Q因子)随激光发射波长的变化曲线。(j)样品在90°和0°角度下的偏振激光光谱、光学照片及暗场发光图像。(k)样品在0–360°偏振角范围内的偏振激光输出特性。(l)不同偏振角激发下样品激光强度的调制特性。

图5 带狭缝结构的CsPbClxBr3-x微米线微纳激光器光场FDTD仿真。分别模拟了(a)无狭缝、(b)单狭缝和(c)双狭缝微丝中的电场分布及其对应的频谱数据。(d)无狭缝、(e)单狭缝和(f)双狭缝微丝的远场辐射方向图亦一并给出。

总结展望

本研究工作巧妙利用卤素离子半径差异诱导的晶格畸变与应力累积,在CsPbClxBr3-x微米线中原位自发形成了原子级光滑的纳米狭缝。这一物理机制不仅揭示了离子迁移、应力释放与裂纹成核之间的深层次耦合关系,更重要的是,这些原位构筑的狭缝将单个微米线天然分割为多个法布里-珀罗子腔,并通过倏逝波耦合与游标效应,在无需引入外部复杂腔体的情况下,于大尺寸微腔中实现了高效的单模激光选频。由此,该策略在同一物理过程中同步完成了宽带连续波长调谐(427–548 nm)与模式纯净度调控,代表了从“应力规避”到“应力利用”的范式转换,为集成光子学中微型相干光源的智能化设计提供了崭新的物理图景。

 

论文信息:

Bingwang Yang, Liling Sun, Jinhui Wang, Jitao Li, Peng Wan, Daning Shi, Caixia Kan, Mingming Jiang*. Stress Accumulation Induced by Ion Exchange for Synchronous Modulation of Mode and Wavelength in Microlasers. Advanced Science, 2026. e75942

DOI: 10.1002/advs.75942

文章链接://doi.org/10.1002/advs.75942


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